基于HERFD-XAS/XES技术研究偕胺肟基与碳酸根对铀酰的竞争吸附机理

项目名称： 基于HERFD-XAS/XES技术研究偕胺肟基与碳酸根对铀酰的竞争吸附机理

项目编号： No.11405254

项目类型： 青年科学基金项目

立项/批准年度： 2014

项目学科： 数理科学和化学

项目作者： 张林娟

作者单位： 中国科学院上海应用物理研究所

项目金额： 28万元

中文摘要： 偕胺肟基团（AO）与碳酸铀酰离子的相互作用机理是目前海水提铀研究中的关键科学问题。很长时间内研究者均认为碳酸铀酰离子先自发解离然后与AO发生配位，然而近来有确凿证据表明碳酸根的解离是强吸热反应以致难以进行，因此亟需阐明AO配体与碳酸根的竞争机理为提铀材料的设计提供思路和依据。拟申请课题将利用基于同步辐射的高能量分辨荧光探测吸收谱学（HERFD-XAS）和硬X射线发射谱学（XES）并结合第一性原理计算系统地获取碳酸铀酰离子、AO/铀酰离子配合物的稳定结构以及U-5f/6d轨道与配体2p轨道的成键性质和强度等信息，重点分析配合方式与结合能力，进而通过设计中间构型探索反应路径，建立AO与碳酸根的竞争吸附模型。相较于常规XAS方法，HERFD-XAS与XES方法具有谱峰展宽小且可分辨C、N、O原子的特点，对于上述研究有极强的针对性。本课题的实施对于这两种技术在锕系材料的研究应用中有重要的探索作用。

中文关键词： 硬X射线吸收谱学；锕系材料；海水提铀；同步辐射；局域结构

英文摘要： The interaction mechanism between amidoxime (AO) ligand and uranyl carbonate ion is one of the important issues for uranium extraction from seawater. Previous researches believe the chemical reaction involves decomplexation of uranyl carbonate ion to uran

英文关键词： Hard X-ray absorption spectroscopy；Actinide materials；Uranium Extraction from Seawater；Synchrotron Radiation；Local structure