贵金属助催化剂担载对锐钛矿相二氧化钛光催化制氢作用机理的研究

项目名称： 贵金属助催化剂担载对锐钛矿相二氧化钛光催化制氢作用机理的研究

项目编号： No.21263006

项目类型： 地区科学基金项目

立项/批准年度： 2013

项目学科： 数理科学和化学

项目作者： 赵宗彦

作者单位： 昆明理工大学

项目金额： 48万元

中文摘要： 研究和开发高效光催化分解水制氢体系对解决能源短缺和环境污染具有重要的科学意义和实用价值。在光催化分解水体系中，光催化剂表面担载贵金属助催化剂不仅可以加快光催化分解水的反应进程，甚至可以改变反应路径。但是对于不同的光催化体系，有效贵金属助催化剂的种类及其担载量并不完全相同。目前对于贵金属助催化剂的作用机理，尚缺少统一的结论和有效的理论支持。本项目拟采用第一性原理与分子动力学的理论计算方法，并结合相关的实验验证，系统地研究贵金属助催化剂担载在TiO2表面的团簇结构、电子结构、以及与水的相互作用，从能带位置、助催化剂颗粒的尺寸效应、溶剂效应等几个关键因素分析贵金属担载对TiO2表面上水分解反应路径的影响。通过理论计算与实验验证，探讨贵金属助催化剂的种类、团簇结构和制氢效率之间的构效关系，研究其与TiO2协同光催化分解水的微观机理，为进一步设计与开发高效光催化分解水制氢体系提供理论基础和科学数据。

中文关键词： 光催化；二氧化钛；贵金属；微观结构；理论计算

英文摘要： Research and development of efficient photocatalytic water splitting system to solve the energy shortage and environmental pollution has very important scientific significance and practical value. In the photocatalytic water splitting system, the cocatalyst of noble metal particle loading onto photcatalyst surface is a very important step. It can not only speed up the reaction rate of photocatalytic water splitting, or even change the reaction pathway. However, the types and loading mass of effective noble metals are not completely same for different photocatalysis systems. For the selectivity and mechanism of noble metal cocatalyst, the definite conclusions and effective theortical surport are not yet established so far. In this study, the atomic cluster structure, electronic structure, and the interaction with water of noble metal cocatalysts on anatase TiO2 surfaces will be systemically investigated using the combination of theoretical calculation (including: the first principles calculations and molecular dynamical simulations) and experimental verification. According to some key factors, such as band edge positions, noble metal particle size effect, and solvent effects, the mechanism of noble metal cocatalyst loading on anatase TiO2 surfaces are analyzed for the water splitting pathway. Through theoretical

英文关键词： Photocatalysis；Titanium dioxide；Noble metals；micro-structure；Theoretical calculations