金属团簇修饰的TiO2表面上CO2吸附动力学的第一性原理研究

项目名称： 金属团簇修饰的TiO2表面上CO2吸附动力学的第一性原理研究

项目编号： No.11404074

项目类型： 青年科学基金项目

立项/批准年度： 2014

项目学科： 数理科学和化学

项目作者： 郭令举

作者单位： 国家纳米科学中心

项目金额： 25万元

中文摘要： 光催化还原CO2制备有机燃料是解决能源和环境问题的理想途径之一。目前，光催化还原CO2面临效率低、选择性差的难题。金属颗粒的修饰可有效提高催化剂的催化效率和产物选择性，但金属修饰的纳米材料表面上分子吸附与光催化反应的微观机理尚不太清晰，严重阻碍了光催化材料的研究进展。本项目拟针对以上问题，利用第一性原理方法，以单金属原子吸附的TiO2团簇(M-(TiO2)n)和金属团簇沉积的TiO2周期性表面Mn@TiO2为研究对象，系统研究CO2及其还原产物(CO、CH4等)在M-(TiO2)n团簇和Mn@TiO2表面上的吸附、脱附、迁移现象，以及CO2到目标产物CO和CHOOH的反应路径、中间产物和反应势垒。本项目的研究结果，有望加深人们对CO2及其还原产物在金属修饰的半导体催化剂表面吸附动力学行为的理解，明确金属纳米颗粒在表面光催化反应过程中发挥的作用，进而为光催化剂、助催化剂的设计提供理论支持。

中文关键词： CO2还原；第一性原理；光催化；表面吸附；

英文摘要： Photocatalytic reduction of CO2 into hydrocarbon fuels is considered to be one of the potential ways to solve energy crisis and environmental pollution. Currently, low efficiency and poor selectivity are two main problems photocatalyst faced. Metal partic

英文关键词： reduction of CO2；first principle；photocatalysis；surface absorption；