用于alpha,beta-不饱和醛选择加氢的纳米金催化剂特定结构活性位的构筑及其精细调控

项目名称： 用于alpha,beta-不饱和醛选择加氢的纳米金催化剂特定结构活性位的构筑及其精细调控

项目编号： No.20803011

项目类型： 青年科学基金项目

立项/批准年度： 2009

项目学科： 金属学与金属工艺

项目作者： 裴燕

作者单位： 复旦大学

项目金额： 18万元

中文摘要： 纳米金催化剂以其特有的低温催化活性和高选择性，成为催化研究领域的热点。但由于催化体系的复杂性，对用于巴豆醛选择加氢制备巴豆醇反应中，影响催化剂活性中心的主要因素仍然存在争议。我们在自然科学基金委资助下，从控制金的粒径、表面电子性质以及金与载体相互作用三方面着手，采用增强金与惰性载体氧化硅之间相互的方法，在惰性载体二氧化硅上制备出了对羰基加氢具有高选择性的纳米金催化剂；通过引入第二金属In的修饰进一步提高了巴豆醇的选择性，是目前文献报道以来以二氧化硅为载体的最高值；以二氧化钛为载体，研究了金属和载体的相互作用与催化性能的关系；制备出了特殊形貌的四氧化三铁负载的纳米金催化剂，阐述了该催化剂上的反应机理。通过这些工作，为纳米金催化剂用于巴豆醛选择加氢提供了新的认识。

中文关键词： 纳米金;巴豆醛;选择加氢;巴豆醇;修饰

英文摘要： Gold catalysts have recently attracted growing interest due to catalytic activity at lower temperature and high selectivity.But due to systematic complicated,there is stil a debate regarding the factors that control the remarkable result and about the nature of the active sites.Sponsored by NSFC, we achieved the following principal advances on the selective hydrogenation of crotonaldehyde to crotyl alcohol by modification of particle size,surface electric properties and metal-support interaction.Through enhancing the metal-support interaction, the gold catalyst supported on SiO2 exhibited high selectivity and yield to CROL; After the incorporation of In，the selectivity and yield of CROL was further enhanced, which excel the values reported on other SiO2-supported Au catalysts;the metal-supported interaction was studied on TiO2-supported Au catalysts;A perimeter interface mechanism involving the hydroxyl groups on magnetite and the positively charged gold atoms linked to the lattice oxygen of magnetite substantiated is established to account for the remarkably high selectivity over the flowerlike Au/Fe3O4 catalysts.

英文关键词： nano gold;crotonaldehyde;crotyl alcohol;selective hydrogenation;modification