甲烷及二氧化碳催化转化的第一原理及多尺度理论研究

项目名称： 甲烷及二氧化碳催化转化的第一原理及多尺度理论研究

项目编号： No.21373148

项目类型： 面上项目

立项/批准年度： 2013

项目学科： 数理科学和化学

项目作者： 葛庆峰

作者单位： 天津大学

项目金额： 80万元

中文摘要： 耦合甲烷部分氧化与CH4+CO2->CH3COOH反应有助于突破热力学对后者的限制, 是甲烷二氧化碳转化的一个原子经济反应途径。本项目利用第一原理为基础的多尺度方法研究CH4和CO2催化转化的基本物理化学过程，用动态Monte Carlo或微观反应动力学模拟综合第一原理计算得到的机理信息及能量数据，得出可与实验对比的表观动力学数据。选用可还原和不可还原两类氧化物为载体，金属元素(Fe,Co等)团簇为主催化剂，考察反应环境对负载金属团簇稳定性、C-H和C-O键断裂以及C-C偶联反应的影响；研究由CH4和CO2在氧化条件下形成乙酸及其它高阶产品的反应路径，特别是载体氧化物中晶格氧对氧化偶联的影响，搜索基元反应步骤的过渡态并计算其活化能，理清反应机理并构造反应势能面。本研究将填补在CH4和CO2氧化偶联反应机理方面的空白，对设计能抑制过度氧化的甲烷及二氧化碳转化利用高效催化剂提供指导。

中文关键词： 甲烷及二氧化碳转化；氧化偶合；第一原理；多尺度；多相催化

英文摘要： Coupling partial oxidation with the CH4+CO2-> CH3COOH reaction helps to overcome the thermodynamic limitation to the later, and provides an atomically efficient route to utilize methane and CO2. The proposed research applies first principles based multisc

英文关键词： Conversion of CH4 and CO2；Oxidative coupling；First principles；Multiscale；Heterogeneous catalysis