基于同步辐射光电离质谱技术的环烷烃燃烧机理研究

项目名称： 基于同步辐射光电离质谱技术的环烷烃燃烧机理研究

项目编号： No.U1232127

项目类型： 联合基金项目

立项/批准年度： 2013

项目学科： 物理学II

项目作者： 张李东

作者单位： 中国科学技术大学

项目金额： 70万元

中文摘要： 利用同步辐射真空紫外光电离质谱技术结合流动管、射流搅拌反应器和层流预混火焰研究替代燃料中的环烷烃组分，如环己烷、甲基环己烷、正丙基环己烷、异丙基环己烷、三甲基环己烷和十氢萘的热解、低温氧化和高温氧化。采用超声分子束取样可以有效减少取样后的碰撞，能够探测到活泼的中间体，如自由基及过氧化物等。同步辐射真空紫外光电离能够避免碎片的干扰及区分同分异构体，因而能够获得丰富的反应中间体信息，为模型发展提供精确的验证数据。热解可以验证燃料的单分子解离机理，低温氧化有利于验证过氧化物的反应机理，而层流预混火焰可以提供丰富的自由基进攻反应的信息，三者的有机结合为模型的发展提供充分的实验验证。结合高精度反应路径和速率常数计算，发展准确性较高、适合各种压力范围、普适的环烷烃燃烧机理。进而探索环烷烃燃烧的化学机制，完善替代燃料燃烧的动力学模型，并为发动机设计、大气污染物控制等工程应用领域提供理论指导。

中文关键词： 环烷烃；同步辐射真空紫外光电离质谱；替代燃料；动力学模型；速率常数

英文摘要： Pyrolysis, low-temperature oxidation and high-temperature oxidation of surrogate fuels, such as cyclohexane, methylcyclohexane, n-propylcyclohexane, iso-propylcyclohexane, trimethylcyclohexane and decalin will be studied in plug flow reactor, jet stirred reactor and laminar premixed flame using synchrotron vacuum ultraviolet (VUV) photoionization mass spectrometry. Supersonic molecular beam sampling can effectively reduce the collision after sampling, beneficial to the detection of reactive species like radicals and peroxides. Synchrotron light can avoid fragment interference and separate isomers. Detailed information on intermediates can be obtained to provide accurate data for kinetic model development. The pyrolysis mechanism is sensitive to unimolecular decomposition reactions, low-temperature oxidation mechanism is related to the reactions on the peroxides and flame mechanism is controlled by radicals attack reactions. Thus the combination of these three types of experimental investigation can provide sufficient verification for kinetic model. Reaction pathway and rate constant calculation at various pressures will promote the development of a universal and precise combustion model for cycloalkanes. The goal of this work is to investigate the cycloalkanes combustion chemistry and complete the combustion mod

英文关键词： Cycloalkane；SVUV-PIMS；Surrogate fuel；Kinetic model；Rate constant