过渡金属硫簇化合物的结构设计及其对电化学析氢反应催化性能的研究

项目名称： 过渡金属硫簇化合物的结构设计及其对电化学析氢反应催化性能的研究

项目编号： No.21471003

项目类型： 面上项目

立项/批准年度： 2015

项目学科： 数理科学和化学

项目作者： 辛志峰

作者单位： 安徽工业大学

项目金额： 85万元

中文摘要： 摘要：利用钼硫簇化合物对电化学析氢反应的催化活性和钼硫簇边缘位置不饱和配位原子的活性位点，设计合成系列含不同端硫/硒键、桥硫/硒键的以过渡金属钼、钨、铼为中心的硫属元素簇合物为异相催化剂前驱体，并进一步制备出不同基团可调的过渡金属硫属元素簇合物薄膜。为了增强钨/钼的硫簇化合物对析氢反应的电催化活性得到活性更高的电催化剂，我们向这些结构中引入了钴、镍等金属离子或有机配体作为激活剂。为了得到活性更高的催化剂，我们控制薄膜的表面结构使更多的活性位点优先暴露在表面位置。本课题研究不同结构的簇合物组成的薄膜和不同表面结构的薄膜对电催化析氢过电位的影响，并测试它们的催化性能和循环利用能力，最终得到结构特征与催化性能确定的、可循环利用的绿色可调的电化学析氢催化剂。

中文关键词： 过渡金属硫簇；功能薄膜；电催化；析氢反应

英文摘要： It is well kown that molybdenum sulfur clusters have catalytic activity on the electrochemical hydrogen evolution reaction (HER) and possess the active edge site of unsaturated coordination position, as a result, it is necessary and significant to design and synthesize series molybdenum, tungsten and rhenium chalcogenide clusters compound catalyst precursor containing different terminal sulfur/selenium bond and bridging sulfur/selenium bond, and further prepare transition metal chalcogenide cluster film with different adjustable groups. To enhance the electro-catalytic activities of MoSx and WSx materials for HER, we introduced Co or Ni ions and organic ligands as promoters to their structures. To produce a more active catalyst, one needs to control the atomic-scale surface structure to preferentially expose a greater fraction of the sites that are catalytically active. This subject will study the effect of the cluster structure and the surface strucutre of the films on the electrocatalytic hydrogen evolution overpotential, and test their catalytic performance and recycling capacity of the films, finally get the environment compatible and recycling electrochemical hydrogen evolution catalyst with defined structure and catalytic performance.

英文关键词： Transition metal sulde clusters;Functional film;Electrocatalysis;Hydrogen evolution reaction