环烷烃脱氢Pt催化剂结构设计的第一性原理研究

项目名称： 环烷烃脱氢Pt催化剂结构设计的第一性原理研究

项目编号： No.21403066

项目类型： 青年科学基金项目

立项/批准年度： 2014

项目学科： 数理科学和化学

项目作者： 杨明磊

作者单位： 华东理工大学

项目金额： 25万元

中文摘要： 本项目采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，以五碳和六碳环烷烃脱氢作为探针反应，从原子尺度上研究Pt催化剂对环烷烃脱氢作用机制。探讨不同Pt表面对环烷烃脱氢反应以及开环裂解和深度脱氢反应的活性差异，结合电子结构分析，从本质上考察造成活性差异的主要原因。以DFT计算得到的动力学参数为基础，依据统计热力学和过渡态理论，估算实际反应条件下基元反应的速率常数，建立微观动力学模型，并求解得到反应中间体的表面覆盖率和基元反应速率，归纳出不同Pt表面环烷烃脱氢反应机理。建立Pt催化剂结构与表面上各个晶面含量之间的关系，结合动力学分析，阐明Pt结构对环烷烃脱氢活性的影响，筛选出有助于提高环烷烃脱氢速率的结构。项目的意义在于不但能够为环烷烃脱氢催化剂开发奠定理论基础，而且将为采用DFT计算优化催化剂结构提供有益思路。

中文关键词： 环烷烃脱氢；Pt；动力学分析；密度泛函理论；

英文摘要： Density functional theory (DFT) is performed to study the mechanism of C5 and C6 cyclane dehydrogenation over Pt catalysts at an atomic level. Combining with the electronic structure analysis, the main factors which contribute to the variation of catalyti

英文关键词： cyclane dehydrogenation；Pt；kinetic analysis；density functional theory；