项目名称: 以丙烷选择性氧化制丙烯反应为导向的介孔复合金属氧化物催化剂的快速开发与设计

项目编号: No.91545113

项目类型: 重大研究计划

立项/批准年度: 2016

项目学科: 数理科学和化学

项目作者: 范杰

作者单位: 浙江大学

项目金额: 85万元

中文摘要: 以丙烷氧化脱氢制丙烯(PODH)为导向,通过喷墨打印技术与超分子自组装技术相结合,快速高效构建可控的介孔复合金属氧化物材料库。借助简单、高效、快速的分组筛选策略算法,实现对PODH介孔复合金属氧化物催化剂的超高通量组合优化。在活性组成筛选完成后,设计合成具有三维开放孔道的超大介孔复合金属氧化物催化剂。利用催化剂的三维超大介孔结构消除丙烷和丙烯分子在催化剂孔道内部的扩散限制,减少积碳的生成,同时利用三维介观结构纳米限域作用和多金属氧化物团簇共存策略抑制活性金属原子或原子簇迁移聚集长大,提高PODH催化剂使用寿命。

中文关键词: 丙烷氧化脱氢;丙烯;介孔金属氧化物;喷墨打印;分组筛选

英文摘要: We propose an inkjet printing assisted cooperative-assembly method for high-throughput generation of catalyst libraries (multicomponent mesoporous metal oxides) for efficient propane oxidative dehydrogenation (PODH) at a rate of 10,000,000-formulations/day with up to eight-component compositions. The compositions and mesostructures of the libraries can be well-controlled and continuously varied. Fast identification of an inexpensive and efficient quaternary catalyst for photocatalytic hydrogen evolution is carried out via a multidimensional group testing strategy to reduce the number of performance validation experiments (up to 25 000-fold reduction over an exhaustive one-by-one search). The mesoscopic structure of the identified catalysts are further optimized to improve their stability on stream. The multicomponent metal oxide with extra-large mesopores are synthesized by uniform coating of a metal oxide nanoparticle precursor layer onto the internal surface of extra-large mesoporous silica (EP-FDU-12).It is proposed that the unique three-dimensional porous structure of EP-FDU-12 makes atom-migration difficult to occur and thus prevents direct atom-atom aggregation, which results in an enhanced stability of the metal oxide active sites for PODH reaction.

英文关键词: propane oxidative dehydrogenation;propene;mesoporous metal oxide;ink-jet printing;group testing

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