固体酸中多活性中心协同作用的超快魔角旋转固体NMR研究

项目名称： 固体酸中多活性中心协同作用的超快魔角旋转固体NMR研究

项目编号： No.21203202

项目类型： 青年科学基金项目

立项/批准年度： 2013

项目学科： 物理化学

项目作者： 喻志武

作者单位： 中国科学院合肥物质科学研究院

项目金额： 25万元

中文摘要： 固体酸是一种环境友好型催化剂，在石油化学工业中越来越多的固体酸被用来替代高腐蚀、高危险与高污染的液体酸。固体酸催化剂的表面酸性、活性中心结构直接影响反应物分子的吸附方式、化学键断裂及重组，进而影响反应中间体和产物的生成，因此决定了其独特的催化反应性能。固体核磁共振是研究固体酸催化剂表面酸性和各种活性中心之间相互作用的一种强有力手段，超快魔角旋转是近年来随着固体NMR谱仪硬件发展所产生的一种新的核磁共振技术。本项目主要针对固体酸中多活性中心之间的协同作用开展研究工作。发展较高场下用于固体酸表面酸性位（活性中心）结构及相互作用研究的二维超快魔角旋转同核双量子固体NMR新方法，采用超快魔角旋转条件下的各种高级固体NMR实验技术并结合量化计算，揭示几类典型的固体酸催化剂中各种活性中心之间协同作用的微观机制，为多相催化机理的研究，高性能固体酸催化剂的合成、改性和应用提供理论基础。

中文关键词： 固体核磁共振；双量子魔角旋转；脱铝分子筛；活性中心；协同作用

英文摘要： Solid acid catalysts, an new type of environmentally friendly catalysts, have been used extensively in chemical and petroleum industries to replace the highly corrosive, hazardous, and polluting liquid acids. The acidic properties and structures of active sites in solid acid catalysts play a crucial role in the adsorption behavior of reactant molecules, the scission and rearrangement of chemical bonds, resulting in the formation of intermediates and products, thus endowing solid acid catalysts with special catalytic activities. Solid-state NMR has been proven to be a powerful tool to study the surface acidity and the interactions among various active sites in solid acids. Especially the application of ultrafast magic angle spinning (MAS) techniques, which has significantly grown in recent years thanks to the progresses in both probe and magnet technology, is becoming a new advanced solid-state NMR technique in the fields of the structure analysis, as well as the catalytic behaviros. In this proposal, our research will focus on the synergy among multi-active-sites in solid acids. It is necessary to develope a new two dimensional double-quantum ultrafast MAS NMR techniques to study the detailed acid features and synergistic effect among various active sites in solid acids at relative high field. The combination of

英文关键词： solid-state NMR；double quantum magic angle spinning；dealuminated zeolite；active site；synergy effect