蒙脱石表面生成二噁英机理的理论研究

项目名称： 蒙脱石表面生成二噁英机理的理论研究

项目编号： No.21407167

项目类型： 青年科学基金项目

立项/批准年度： 2014

项目学科： 化学工业

项目作者： 潘文筱

作者单位： 中国科学院生态环境研究中心

项目金额： 25万元

中文摘要： 土壤及水体沉积物中高浓度八氯代二苯并二噁英(OCDD)污染引起极大关注，有实验表明氯酚经环境界面转化生成二噁英是环境OCDD重要来源之一。遗憾地是目前关于环境二噁英生成机理的研究多集中于气相化学反应的探索，环境界面二噁英生成机制尚不清晰。本项目拟以Fe(III)-、Ca-及Na-蒙脱石等为典型环境界面，开展氯酚在蒙脱石表面生成二噁英的理论研究。项目运用基于密度泛函理论的第一性原理方法，在探知蒙脱石表面氯酚吸附方式基础上，阐明其表面生成酚氧自由基的结构基础；并进一步探索酚氧自由基通过自由基/自由基或自由基/分子耦合形成二噁英的反应机理，建立反应势能面，确定反应进行的通道，揭示蒙脱石表面微结构对于氯酚转化为二噁英类物质的影响和其催化反应的关键分子历程。项目成果不仅对阐明OCDD环境生成的化学本质具有重要理论意义，而且面向我国履行国际公约这一重大需求，其结论有助于从源头减少和控制二噁英的生成。

中文关键词： 二噁英；蒙脱石；理论研究；生成机理；氯酚

英文摘要： Polychlorinated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans (PCDD/Fs) are ubiquitous persistent organic pollutants (POPs) in the environment. Recently much more attention has been paid on the characteristic pollution profile observed in various soil and freshwate

英文关键词： dioxins；montmorillonite；theoretical investigation；formation mechanism；chlorophenol