过渡金属氧化物及氢化物的慢电子速度成像研究

项目名称： 过渡金属氧化物及氢化物的慢电子速度成像研究

项目编号： No.21473193

项目类型： 面上项目

立项/批准年度： 2015

项目学科： 数理科学和化学

项目作者： 唐紫超

作者单位： 中国科学院大连化学物理研究所

项目金额： 92万元

中文摘要： 近年来光催化水制备氢气受到越来越广泛的关注，过渡金属氧化物团簇与水分子反应为研究光解水制备氢气提供很好的模型。光电子速度成像是研究团簇最有效的方法之一，而其中以最近发展起来的高分辨的慢电子速度成像技术尤为突出。本项目拟利用飞行时间质谱与慢电子速度成像能谱仪联用系统研究过渡金属及其氧化物团簇与水分子的反应。在气相中利用高分辨的反射式飞行时间质谱考察其离子团簇的形成规律、相关反应过程中的中间体及反应速率等；研究的重点是对质量选择的过渡金属氧化物及氢化物负离子团簇进行光电子速度成像探测，得到其高分辨的光电子能谱和角分布等信息。结合量子化学理论计算研究其几何和电子结构以及反应特性等，为相关的光催化分解水反应等提供指导作用。

中文关键词： 过渡金属氧化物；过渡金属氢化物；慢电子速度成像；量子化学计算；光催化分解水

英文摘要： A huge scientific interest has recently been focused on the photocatalytic water splitting, and the reactions between transition-metal oxide clusters and H2O provide typical models for understanding the H2 production from water. Photoelectron velocity-map imaging is one of the most effective techniques for the cluster investigations, especially the high-resolved slow electron velocity-map imaging (SEVI) spectroscopy. Here the SEVI combined with time-of-flight mass spectrometer (TOFMS) is extended to investigate the reaction between the transition-metal oxides and H2O. A high resolution reflectron TOFMS is used to study the formation rule, reaction intermediate anions, and reaction rate et al.. The research focuses on the SEVI of the interested anions to obstain the well-resolved spectra and the angular distribution. Furthermore, quantum chemistry calculations are carried out to explore the geometrical and electronic structures, reaction mechanism. These results and findings can provide a new insight into the relevant photoecatalytic water splitting.

英文关键词： transition-metal oxides;ransition-metal hydriges;slow electron velocity-map imaging;quantum chemistry calculations;photocatalytic water splitting