团簇与无机材料在成核阶段组装出原子级位点催化剂

2019 年 9 月 9 日 知社学术圈

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近日,Nature子刊nature chemistry发表题为“团簇与无机材料在成核阶段的共组装”(“Incorporation of clusters within inorganic materials through their addition during nucleation steps”),提出了无机材料成核过程中团簇的加入,这是一种新的物质生长模式。


根据LaMer模型,材料的生长过程通常包括成核和生长两个阶段。而材料的最终结构(包括形状和大小)则是由生长过程中晶核与周围单体之间相互作用决定的。当纳米材料的尺寸达到亚纳米尺度时,往往会出现许多有别于较大块体材料的特殊现象,比如柔性、类聚合物流变学和能量转换效应等。然而,如何在如此小的尺度下控制材料的生长,对科学界来说仍然是一个巨大的挑战。
 

LaMer模型和团簇-晶核共组装方法生长路线示意图


近年来,该课题组一直致力于超细结构及其组装等性能的研究,曾在制备亚纳米尺度的纳米材料过程中发现,亚纳米晶核的形成在生长过程中起着至关重要的作用。此次,课题组发展了团簇-晶核共组装的方法,一步合成了多种镍硫氧化物-多酸和镍钴氢氧化物-多酸二元超晶格组装体,并利用分子动力学模拟成功构筑了多酸与无机纳米材料相互作用的结构模型,证明了构成二元超晶格组装体的结构基元是亚纳米片状结构。

该研究在亚纳米尺度上通过团簇-晶核共组装的方法实现了对无机纳米材料成分的调控,获得的高度有序但非结晶态的二元和三元超晶格组装体表现出了优异的催化性能。这些组装体可作为原子级位点催化剂,在室温下催化汽油脱硫和立体选择性催化反应中表现出高效的催化活性。这种在亚纳米尺度下调控材料结构的新方法,将为建立一个新的“材料基因库”奠定坚实的基础。该研究得到了国家自然科学基金委和科技部重点研发项目的支持。

作者简介


论文通讯作者: 王训、李述周。

王迅: 博士、教授。 国家杰出青年科学基金获得者,教育部“长江学者”特聘教授,清华大学化学系系主任。 主要从事无机纳米材料化学研究,在无机纳米晶体新结构控制合成、形成机制及组装领域取得了一些进展。 共发表SCI论文200余篇。

李述周,新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院副教授。 目前研究主要集中在三个方向: 纳米材料的自组装, 高灵敏度基质表面增强光谱学,金属和半导体复合材料的光电性质。

论文共同第一作者: 刘俊利、匙文雄

刘俊利: 清华大学化学系2015级直博生
匙文雄: 南洋理工大学博士

点击左下角“阅读原文”查看论文原文。

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