今日Nature: 铁电畴壁再发正刊，调制微波器件 | 大家点评

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2018年8月21日，Nature（《自然》）在线发表了题为“Resonant domain-wall-enhanced tunable microwave ferroelectrics”（《畴壁谐振增强的可调制微波铁电体》）的研究论文。署名单位为Drexel University，顾宗铨博士为第一作者，Jonathan Spanier教授为通讯作者。

不同于介电材料，铁电材料在其居里相变温度（Tc）之下具有自发的电极化。自1920年被发现以来，铁电极化在外加电场下的调控行为已被广泛应用于驱动，储能以及传感等器件中。近年来，存在于相邻铁电畴间的畴壁被发现可以大大增强材料的物理性能。例如在外加电场作用下，畴壁的移动可以大大增强材料的介电性能；以及近来发现的铁电畴间的电导调制行为已被视为实现新一代高速存储器的解决方案。

现代通讯中的大容量数据传输对频谱的有效使用提出了很高的要求，其对频率的选择可通过调制微波电路中相应的阻抗来实现。钙钛矿结构的铁电体薄膜的电容值可受外加电压控制，从而形成对薄膜阻抗的调制，达到对频率的选择作用。在常用的微波通信L，S，C，X（1 – 12 GHz）波段中，钙钛矿铁电体的钛酸锶钡（Ba_xSr_1-xTiO₃）薄膜已被应用于微波器件，如带通滤波器中。然而长久以来，当薄膜处于铁电相时在相邻铁电畴间形成的畴壁被认为会降低微波传输的质量因子（Q），从而带来信号损耗。为了解决这一问题，一个常用对策是将薄膜的居里相变温度降低到室温以下，使得薄膜在室温工作时处于顺电相（薄膜中无铁电畴）。然而，稳态顺电相会显著降低薄膜的电容调制比率n（外加电压下，最大与最小电容的比值）。因此，在传统铁电体微波电容中，质量因子Q和电容调制比n总是相互制约，限制了其进一步的应用。5G通讯技术以及物联网的兴起，对频谱的更精细化使用和信号传输质量提出了更高的技术要求，采用传统压电效应工作机制的器件已经很难达到要求。

图1：（a）Ba_0.8Sr_0.2TiO₃关于温度T和应力u_s的相图；（j）实验测得微波频率下（100 MHz — 15 GHz）的电容调制比n，以及和其他最好性能的薄膜微波可调电容的比较。

为了解除Q和n的互相限制，通过选取合适的衬底对Ba­_0.8Sr_0.2TiO₃施加微弱的拉伸应力，在薄膜中形成了90°头尾相接的平行于薄膜平面的铁电畴（图1a中的示意图所示）。在室温下，因为薄膜被施加的应力值极小并且十分接近居里相变温度，电容调制比n值在100 MHz至10 GHz间，其平均值高于13，数倍于之前报道的其他钙钛矿薄膜的可调电容（图1j所示）。

图2：(a)(b)薄膜样品在不同电极尺寸下，1 GHz至10 GHz测得的质量因子Q关于电场E的谐振谱；(c)图a和b中在每个频率的质量因子Q的最大值.

采用传统压电效应的可调电容中，质量因子Q的谐振峰均为分立，且在电场调制作用下一般只有几百MHz的变化。作为对比，铁电相Ba_0.8Sr_0.2TiO₃薄膜的质量因子Q在1 GHz至10 GHz的测量频谱内，其平均值在100至1000之间，受电场作用连续可调；并且其谐振峰不随电极尺寸而变化，进一步验证了其工作机制不是压电效应（图2a，2b所示）。

 

为了解释试验中观察到的高电容比率n和连续的质量因子Q谐振谱，利用分子动力学模拟了BaTiO₃薄膜在微波频率下，稍低于居里相变温度时的原子运动轨迹。经过计算发现，因薄膜工作温度十分接近居里相变温度，导致跨越相邻畴壁间的能量壁垒显著降低，在微波信号的激励下，相邻铁电畴中的极化翻转引起了铁电畴壁的谐振，而其谐振频率可受外加电场调制，从而形成连续谐振谱。形成此畴壁谐振的关键在于工作温度十分接近居里温度，使得薄膜处于弱铁电相中，从而降低极化翻转势垒；同时，其畴壁区域因接近居里温度而增大，从而使得畴壁谐振的对品质因子Q的增强作用不会被薄膜中的块体区域所掩盖。

复旦大学江安全教授点评道：

这是理论模拟与实验结果完美结合的典范：通过薄膜与衬底的晶格匹配应力，调控铁电居里温度接近室温附近，产生了大量的微畴，具有较高的畴壁密度；微畴壁的振动具有较低的能量损耗，驰豫时间接近了微波激励频率，对微波介电响应产生了巨大的贡献；在直流偏压的作用下，电畴长大，畴壁密度减小，同时驰豫时间延长，介电响应急遽下降，实现了电容的宽频微波调制，同时Q品质因子接近100-1000。而基于传统压电效应的铁电薄膜器件一般无法突破几百MHz最高频率的介电响应极限。作者从分子动力学角度，运用微畴壁振动模型很好地解释了实验结果，为未来铁电薄膜器件在微波通信领域中应用铺平了道路。

清华大学于浦教授也对此项工作做出点评：

铁电材料在信息存储、压电效应、光电转换、传感等领域具有重要的应用前景。尤其是近年来绝缘铁电畴璧处显著增强局域电导，畴璧增强的巨大光电压响应等一系列新奇功能特性为铁电材料的应用和探索赋予了更多可能性。在该工作中，顾宗铨博士等人借助铁电畴璧的增强效应完美展示了铁电材料在微波调控领域的优越特性，为铁电材料尤其是其畴结构的应用赋予了新的活力。

Drexel University的顾宗铨博士与Jonathan Spanier教授设计了研究工作。整个项目得到了加州大学伯克利分校Lane Martin教授，Bar-IIan大学Ilya Grinberg教授, 加州大学圣塔芭芭拉分校Robert York教授，以及宾夕法尼亚大学Peter Davies教授团队的大力协助。

 

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