A novel Physical Layer Security (PLS) framework is conceived for enhancing the security of the wireless communication systems by exploiting multi-domain polarization in Multiple-Input Multiple-Output (MIMO) systems. We design a sophisticated key generation scheme based on multi-domain polarization, and the corresponding receivers. An in-depth analysis of the system's secrecy rate is provided, demonstrating the confidentiality of our approach in the presence of eavesdroppers having strong computational capabilities. More explicitly, our simulation results and theoretical analysis corroborate the advantages of the proposed scheme in terms of its bit error rate (BER), block error rate (BLER), and maximum achievable secrecy rate. Our findings indicate that the innovative PLS framework effectively enhances the security and reliability of wireless communication systems. For instance, in a $4\times4$ MIMO setup, the proposed PLS strategy exhibits an improvement of $2$dB compared to conventional MIMO, systems at a BLER of $2\cdot 10^{-5}$ while the eavesdropper's BLER reaches $1$.


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