固液界面光催化反应的第一性原理理论模拟和预测

项目名称： 固液界面光催化反应的第一性原理理论模拟和预测

项目编号： No.21173051

项目类型： 面上项目

立项/批准年度： 2012

项目学科： 数理科学和化学

项目作者： 刘智攀

作者单位： 复旦大学

项目金额： 58万元

中文摘要： 固液界面光催化反应在新能源、环境、精细化学品合成中有广泛应用，其中光催化水裂解产生氧气有重要科研和实用价值。由于固液界面的光反应涉及固液表面结构、光作用机理、表面反应过程等重要科学难题，一直是科研的巨大挑战。为了理清光催化的机理并促进新材料的设计和发展，本项目将通过结合密度泛函理论计算方法和周期性溶剂化模型来研究固液界面体系。通过理论计算固液界面的重要物化性质数据，和实验数据对比，确定常见光催化固体表面的溶剂化参数；发展并优化受限轨道的密度泛函理论并行计算方法，达到能计算2 nm左右纳米氧化物颗粒的能力；寻找纳米颗粒的最优几何构型，研究在常温条件下，溶液性质对于晶体表面结构、形貌的影响；发展和优化过渡态搜索程序，寻找水在氧化物完整晶面及纳米颗粒表面的裂解氧化通道。通过对光催化过程中关键步骤的化学物理本质研究，理解光照条件、溶液、催化材料表面等对关键基元步骤的影响，最终指导光催化材料的设计。

中文关键词： 固液界面；光催化；电化学催化；均匀溶剂模型l；过渡态寻找

英文摘要：

英文关键词： Solid-Liquid interface；photocatalysis；Electrocatalysis；Continuum Solvation Model；Transition state search