金-活性载体(CeO2、TiO2、Fe2O3)界面的精细结构与材料催化性能相关性的研究

项目名称： 金-活性载体(CeO2、TiO2、Fe2O3)界面的精细结构与材料催化性能相关性的研究

项目编号： No.21373204

项目类型： 面上项目

立项/批准年度： 2014

项目学科： 物理化学

项目作者： 塔娜

作者单位： 中国科学院大连化学物理研究所

项目金额： 40万元

中文摘要： 活性载体负载的金的催化性能与其界面性质、结构密切相关，清楚解析界面结构和材料性能间的构-效关系是理解金催化内在本质的核心问题和研究热点之一。然而，Au-MOx界面结构的复杂性与其在反应环境中的多变性却使得明确构-效关系成为本领域的难点。纳米技术的发展已经进入分子、原子操控阶段，使可控制备结构简化甚至单一的特种界面成为可能；而原位表征技术，特别是环境透射电镜技术的发展为在(近)真实反应条件下，实时观察Au-MOx界面结构与性质的变化提供了强大的技术基础。因此本项目拟使用一氧化碳氧化，低温水气变换与甲醇/乙醇的完全氧化反应为探针，选取CeO2，TiO2，Fe2O3为载体，对比研究经典Au-MOx界面和特种界面的结构与性能差异；联合原位动态结构表征，反应动力学研究和理论计算，构建Au-MOx界面构-效关系模型，认识活性位本质与反应机制；并发展能够增加活性数目和提高活性位稳定性的制备方法。

中文关键词： 金-活性载体界面结构；构效关系；原位表征技术；可控制备；

英文摘要： Catalytic performance of reducible oxide supported gold catalysis material intimately depends on the property and structure of the Au-support interface. The clear correlation between the fine interface structure and the catalytic performance is a key issue to understand the intrinsic nature of the unique catalysis properties of gold catalysis and has been one of the hottest topics in heterogeneous gold catalysis. However, it is also a grand challenge because of the complexity and variability of the Au-support interface in practical working circumstances. Nowadays, the controllable fabrication of material can be achieved on molecular, or even atomic, level due to the development of nanotechnology. Therefore it is facile to prepare the specific interface holding simplified structure. Meanwhile the significant development of various in situ characterization methods, especially the Environmental Transmission Electron Microscope(ETEM), has provide a great potential for observing the changes of the interface structure and deducing the chemical mechanism in operational conditions. So this proposal is planned to analyze the structure-activity relationship of the Au-support interface taking CeO2, TiO2 and Fe2O3 as supporting material together with CO oxidation, low-temperature water gas shift reaction and methanol/ethano

英文关键词： interface structure of Au-MOx；structure-activity relationship；in situ characterization；controllable synthesis；