单原子催化剂M1/TiO2(M=Cu,Ag,Au,Pt,Pd,Ir)催化甲胺裂解的理论研究

项目名称： 单原子催化剂M1/TiO2(M=Cu,Ag,Au,Pt,Pd,Ir)催化甲胺裂解的理论研究

项目编号： No.21503122

项目类型： 青年科学基金项目

立项/批准年度： 2016

项目学科： 数理科学和化学

项目作者： 吕存琴

作者单位： 山西大同大学

项目金额： 20万元

中文摘要： 单原子催化剂是最新发展起来的多相催化剂。该类催化剂具有高的催化活性，而且实现了贵金属原子的最大利用率。本项目拟以甲胺为研究对象，对单原子催化剂M1/TiO2(M=Cu, Ag, Au, Pt, Pd, Ir)催化其裂解的机理进行基础科学研究。主要研究内容包括：甲胺在不同晶型、晶面、氧缺陷的二氧化钛负载贵金属的单原子催化剂表面裂解的机理；不同晶型、晶面、氧缺陷的二氧化钛表面负载贵金属的单原子催化剂的电子结构性质。研究方法采用DFT方法和周期性平板模型，计算单原子催化剂M1/TiO2催化甲胺裂解涉及到的吸附物种的吸附能以及涉及到的各个基元反应的活化能。本项目旨在揭示单原子催化剂M1/TiO2催化甲胺裂解的机理，以及晶型、晶面、氧缺陷等因素对于二氧化钛催化活性和甲胺裂解的反应机理的影响，为有效地指导科学实验提供一定的理论参考依据。

中文关键词： 单原子催化；二氧化钛；甲胺解离；密度泛函理论（DFT）；平板模型

英文摘要： The single-atom catalyst is a newly developed heterogeneous catalyst, which possess high activity and realize the maximum utilization of the noble metal. In this program, we will investigate the decomposition mechanisms of methylamine catalyzed by single-atom catalysts M1/TiO2 (M=Cu, Ag, Au, Pt, Pd, Ir). Our theoretic work includes: the decomposition mechanisms of methylamine on the different M1/TiO2 surfaces, and the electronic structure analysis of M1/TiO2 with the different crystal form, crystal face, and oxygen defects. The adsorption energies of possible species and the activation energies for the possible elementary reactions involved in the methylamine decomposition catalyzed by M1/TiO2 will be investigated by density functional theory combined with periodic slab model. This program aims to reveal M1/TiO2-catalyzed decomposition mechanism of methylamine, and the effect of crystal form, crystal face, and oxygen defects on the catalytic activity of M1/TiO2, and to provide useful theoretical references to direct experiment effectively.

英文关键词： single atom catalysis;titanium dioxide;methylamine decomposition;density functional theory;slab model