高(低)价原子掺杂稀土氧化物的局域结构及其对甲烷的活化

项目名称： 高(低)价原子掺杂稀土氧化物的局域结构及其对甲烷的活化

项目编号： No.21373169

项目类型： 面上项目

立项/批准年度： 2013

项目学科： 数理科学和化学

项目作者： 夏文生

作者单位： 厦门大学

项目金额： 80万元

中文摘要： 甲烷是温室气体分子，也是天然气、页岩气等能源资源的主要成分，其低温燃烧或直接氧化为高附加值烃、含氧有机物，是缓和能源紧张和环境问题的有效途径，具良好的市场前景。但因其很高的化学稳定性，上述转化实际上是热力学上易生成CO2，需动力学控制的过程，亟需发展可在温和条件下活化甲烷的催化剂，而稀土氧化物具良好的储/释氧能力，其局域结构与已报道的甲烷活化活性中心结构差异较大，故提出以高(低)价原子(Pd,Sr,P等)掺杂稀土氧化物(La2O3,CeO2)来调变局域结构，从实验和理论(DFT)角度，着重考察：1.掺杂对氧化物局域结构和其电子性质的影响；2.掺杂原子的落位对氧化物局域结构和其电子性质的影响；3.比较(掺杂)氧化物上C-H活化和反应机理，以寻找将其局域结构和电子性质与甲烷C-H活化关联的规律，为分子水平上设计催化剂提供信息和依据，使甲烷C-H能在温和条件下活化，进而达到控制其选择转化的目的。

中文关键词： 甲烷；氧化；低温；稀土氧化物；掺杂

英文摘要： Methane is the main component of natural gas and shale gas as important energy resources, and also is a molecule with a green-house effect. Its combustion or direct oxidation into value-added products such as C2+ and oxygenates at low temperature are effe

英文关键词： methane；oxidation；low temperature；rare earthe oxide；dope