苯类化合物大气光氧化反应中开环反应机理的理论研究

项目名称： 苯类化合物大气光氧化反应中开环反应机理的理论研究

项目编号： No.20977064

项目类型： 面上项目

立项/批准年度： 2010

项目学科： 数理科学和化学

项目作者： 李淑瑾

作者单位： 苏州大学

项目金额： 26万元

中文摘要： 芳香烃化合物光氧化反应过程产生大气二次有机气溶胶(SOA)，其形成SOA的具体机理是目前大气化学关注的热点。其中关键问题之一是芳香烃化合物氧化过程中的开环反应机理及其相应的中间体或产物。本课题利用量子化学计算，确定苯类化合物在开环前各种可能的含氧自由基构型、稳定性和相互之间的转化，系统研究开环反应可能的反应机理，从而确定主要和次要的开环反应通道，包括相应的过渡态及可能的中间体、开环产物如导致SOA的不饱和二羰基、不饱和环氧二羰基等。对几个主要反应通道进行动力学计算，得到不同条件下的速率常数及产物分布，并与已知实验数据比较。同时关注反应过程中HO2自由基形成、NO转化为NO2的可能性。

中文关键词： 量子化学计算；苯类含氧自由基；开环反应机理；氮氧化物；动力学计算

英文摘要：

英文关键词： quantum chemical computation；aromatic oxygen-containing rad；ring-open reaction mechanism；nitrogen oxide；kinetic calculation