温度梯度下硅酸盐熔体同位素分馏的理论研究

项目名称： 温度梯度下硅酸盐熔体同位素分馏的理论研究

项目编号： No.41273025

项目类型： 面上项目

立项/批准年度： 2013

项目学科： 天文学、地球科学

项目作者： 李雪芳

作者单位： 中国科学院地球化学研究所

项目金额： 85万元

中文摘要： 温度梯度下硅酸盐熔体在热扩散（Soret效应）或者热迁移过程中同位素的分馏是目前地球化学界的一个研究热点。实验表明，这些过程发生明显的同位素分馏，而且在高温下，同位素分馏的大小与初始物质的组成和体系的总温度无关，只和温度梯度有关。最近有两种理论模型处理热梯度下硅酸盐熔体同位素的分馏，其中一种是基于过渡态理论，另一种是基于理想气体的Chapman-Enskog理论，前者包含量子效应，后者由于是经典力学模型，不包含量子效应。申请人发现，基于过渡态的理论模型存在一个重大缺陷，该缺陷导致的计算结果已引发了一些质疑（如：Lacks等，2012），因此，本项目拟对前人基于过渡态的理论模型进行大幅修正和改进，推导出精确的温度梯度下同位素分馏计算公式，建立新的基于统计力学的理论模型。并在这一新的理论模型，具体计算一系列重要的硅酸盐熔体的Mg、Fe、Ca、Si和O同位素分馏，提供详细的机理解释。

中文关键词： 温度梯度；热扩散；Soret效应；硅酸盐熔体；同位素分馏

英文摘要： Under temperature gradients, the study of thermal diffusions (Soret effect) and thermal migration is a hot topic in the field of geochemistry now. Experiments showed that not only the elements can be separated, but also isotopes may be fractionated in the processes. At high temperatures, the magnitude of silicate melt isotope fractionation is only associated with the temperature gradients, and is independent of compositions and mean temperatures. Recently, there are two theoretical models to explain the mechanism of isotope fractionations in thermal diffusion. One is based on the transition-state theory (TST),the other is based on the Chapman-Enskog theory which is a classical mechanics treatment.We found that there are some fatal defects in the theory based on TST, and its results arise controversial remarks in the filed of geochemistry. Therefore, the proposal will modify it and develop new theoretical model based on statisatical mechanics. Using the model, we will calculate the Mg, Fe, Ca, Si and O isotope fractionations, and provide explainations on the mechanism.

英文关键词： temperature gradient；thermal diffusion；Soret effect；silicate melt；isotope fractionation