气液固三相合成气制低碳醇Cu基催化剂的微结构与催化特性研究

项目名称： 气液固三相合成气制低碳醇Cu基催化剂的微结构与催化特性研究

项目编号： No.21276223

项目类型： 面上项目

立项/批准年度： 2013

项目学科： 化学工业

项目作者： 蒋新

作者单位： 浙江大学

项目金额： 80万元

中文摘要： 合成气制低碳醇气-液-固三相反应过程具有传热速率快、单程转化率高等优势，是极具前景的工艺路线。项目针对三相催化反应过程，采用吸附相反应技术制备具有丰富结构特点的Cu基催化剂，通过TEM、XRD、XPS、TPR、TPD等方法对反应前后的催化剂结构形貌、表面吸附特性、活性组分价态、氧化还原特性等进行表征，系统研究Cu的氧化还原特性、Cu、Zn包覆结构、载体种类及其与活性组分相互作用、Fe、Co等组分的分散性及其与Cu的相互作用等因素对催化特性的影响，构建过程的动力学模型。通过解耦CO和醇的羰基化反应和甲酸酯加氢反应，研究催化剂的微结构特点对两步反应的不同影响；以此为基础，协调加氢和碳链增长两种组分的相对活性，探寻提高C2+醇选择性、减少负反应的途径。通过研究，可望进一步深化了对吸附相反应技术的认识，提供一种Cu催化剂制备的新方法，并为其催化作用的机理研究提供了新的视角和素材。

中文关键词： 微结构；催化剂；铜；吸附相反应技术；合成气

英文摘要： The synthesis of mixture of lower alcohols from syngas in gas-liquid-solid three-phase system is a promising process, because of its properties of faster thermal removal and higher one-pase CO conversion. In this program, the adsorption phase reaction technique (APRT) will be employed to prepare a series of Cu-based catalysts with various micro-structure. TEM、XRD、XPS、TPR、TPD will be used to characterize morphology, surface adsorption, valence state, redox features. The influence on catalysis of the interaction and dispersibility of Cu, Zn, Fe, Co, the properties of support will be studied. Based on the features of catalysts prepared by APRT, the carbonylation of CO and alcohols and the hydrogenation of formic ester will be decoupled and the effect of catalysts microstructure on each reaction will be investigated. Then, the relative activity of hydrogenation and chain propagation components will be harmonized and the way to improve selective of C2+ alcohols and reduce side reactions will be approached. Above studies will get more understanding on APRT, and provided a new preparation method，new view and material on catalytic mechanism for Cu catalyst.

英文关键词： micro-structure；catalyst；copper；adsorption phase reaction technique；syngas