氢能作为清洁的新型能源,其制备、储运和应用各环节都是科学界和工业界的研究热点。有机液体储氢材料因为其突出的性能特点在集中式和分布式氢能应用的储氢环节中都表现出了优良的适用性。特别是十二氢-N-乙基咔唑和N-乙基咔唑组成的可逆储放氢系统,是目前较为理想的有机液体储氢材料。而该储氢系统的催化脱氢过程存在着脱氢效率低、催化剂贵金属用量高等问题,制约着其实际应用。
针对上述问题,西安交通大学化工学院绿色过程技术研究室(负责人:方涛教授)在前序研究的基础上,设计了一种简便温和的一锅法共还原制备得到了一系列不同配比的还原氧化石墨烯负载的双金属PdCu/rGO合金催化剂,其中Pd1.2Cu/rGO催化剂首次在453K下达到了脱氢终产物N-乙基咔唑100%的选择性,同时贵金属Pd的用量相对于该反应中常用的商业催化剂和其他课题组已报道的催化剂降低了60%以上。
同时,本研究系统分析了共还原温度和金属负载量的变化对脱氢反应动力学的影响,结合一系列催化剂的表征,解释了双金属PdCu结构与性能间的构效关系。通过关联双金属PdCu纳米粒子的配比和电子结构,验证了不同配比催化剂的活性规律。这一工作首次建立了十二氢-N-乙基咔唑的宏观脱氢性能与活性组分微观电子结构间的关联,为相关有机液体储氢材料脱氢催化剂的设计提供了重要的指导和研究思路。
近日,该研究成果以《还原氧化石墨烯负载的双金属PdCu纳米粒子的组分控制合成用于十二氢-N-乙基咔唑的脱氢》(Component controlled synthesis of bimetallic PdCu nanoparticles supported on reduced graphene oxide for dehydrogenation of dodecahydro-N-ethylcarbazole)为题在国际著名学术期刊《应用催化B环境》(Applied Catalysis B-Environmental, IF=11.698)上发表。该论文第一作者为化工学院博士生王斌,通讯作者为方涛教授和姜召副教授,西安交通大学化工学院为唯一通讯单位。
论文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319302930
该研究工作得到了国家自然科学基金、中国博士后特别资助与面上基金、陕西省自然科学基础研究计划、中央高校基本科研业务费等项目的资助,以及西安交通大学分析测试共享中心和化工学院分析测试中心的仪器支持。(来源:西安交大)
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