二维体系因其低维空间属性和量子约束效应展现出独特的量子现象与材料性质,是当今凝聚态物理和材料科学的研究前沿。目前,二维体系的主要研究对象是层状二维材料,在自然界中有对应的三维体材料。有限种类的层状材料势必限制了二维体系的研究和应用范围。其实,从表面物理的观点看,独立于半导体体相的表面重构也是一种理想的二维体系,其独特的原子结构会带来与体相迥然不同的物理特性。利用不同元素的组合,有可能在半导体表面形成不同于三维体系的独特原子排布和化学配比,衍生出种类更为丰富、性质更为奇特的二维电子材料。由于材料制备与表征的复杂性,这类材料很少被研究。
中科院物理研究所/北京凝聚态物理国家中心表面物理国家重点实验室SF9组长期以来专注于二维原子晶体的构筑和原位结构性质的表征,在单元素非层状二维体系— 硅烯和硼烯方面取得了重要的研究成果。最近,在基于半导体表面的双元素二维体系的研究上也取得了新的进展。博士生苟健、王旭光、孔龙娟等在陈岚研究员和吴克辉研究员的指导下,利用两种金属元素(Sn和Bi)在传统半导体Si(111)表面实现了特殊元素配比的半导体二维蜂窝状晶体。他们与极端条件物理重点实验室钱天研究员、丁洪研究员、博士生李航,和清华大学的徐勇教授,段文晖院士、博士生夏炳煜,以及北京化工大学李晖教授等合作,发现该体系中有很强的自旋轨道耦合和非对称的电子空穴载流子特性。
他们利用分子束外延生长技术,采用依次生长Sn和Bi的方法在Si(111)表面实现大面积高质量稳定蜂窝状结构。扫描隧道谱(STS)的测量表明该体系有0.8 eV左右的能隙,而准粒子干涉的测量表明占据态具有明显的近自由空穴载流子的特征。通过角分辨光电子能谱(ARPES)测量,确认了近自由空穴表面态来自于表面二维Sn-Bi结构。除此之外,时间分辨光电子能谱发现导带底为几乎无色散的平带(Flat band)。
为了进一步理解该体系的性质,他们利用第一性原理计算进行了大量的结构搜索,最终确定该体系为Sn2Bi结构,它由Bi原子组成的二维蜂窝状晶格和Sn原子组成的三角形网络相互耦合而成。得益于其独特的蜂窝状结构、重原子质量以及随能量变化的Sn-Bi轨道杂化强度,Sn2Bi不仅表现出很强的自旋-轨道耦合效应,还具有异常高的电子-空穴非对称性:它既能给出近自由的空穴能带,又能实现局域的电子平带。由于Sn2Bi是长在Si(111)上的半导体二维体系,可以在同一器件中利用电场调控同时实现重电子和轻空穴的调制和选择,为未来新型电子器件的开发,以及强关联电子体系的研究提供一个全新的平台。
该研究成果以“Binary Two-Dimensional Honeycomb Lattice with Strong Spin-Orbit Coupling and Electron-Hole Asymmetry”为题在线发表在Physical Review Letters 121, 126801 (2018),并得到了编辑推荐(Editor’s Suggestion)。相关工作获得国家科技部、国家自然科学基金、中科院先导计划、清华大学自主科研计划的支持。
图一、 Si(111) 表面单层Sn2Bi 结构。(a) Sn2Bi以大面积高质量的方式生长于Si(111)表面。(b) 高分辨STM图。(c) 同时包含Sn2Bi和β-Bi/Si(111)结构的高分辨STM图。(d ) 同时包含(c)中两种结构的FFT图谱。
图二、 Sn2Bi的电子结构。(a) STS谱线。(b) 占据态中自由空穴气的E-q关系。(c) ARPES在高对称方向上获得的能带结构。(d) 价带顶附近等能面图。(e) 时间分辨ARPES对导带的测量。
图三、(a) 表面Sn-Bi结构相图, 理论计算得到的Sn2Bi原子结构模型俯视图(b)和侧视图(c)。关闭自旋轨道耦合(d)和开自旋轨道耦合(e)后的能带结构。
编辑:Cloudiiink
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