顶刊：孪晶结构催化水分解获重要进展！

2018 年 10 月 18 日 材料科学与工程

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日前，清华大学材料学院朱宏伟教授课题组合作在《先进能源材料》（Advanced Energy Materials，IF=21.875）上发表了题为《孪晶结构BiVO4光阳极促进载流子的分离和传输提高产氧性能》的研究论文。该论文提出了制备具有孪晶结构的BiVO4光阳极的方法，验证了孪晶结构形成的同质结有利于促进载流子的分离和传输从而提高BiVO4的产氧性能。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201802198

BiVO4具有较小的带隙（~2.4 eV）、合适的能带结构和较好的稳定性，是目前有发展前景的光阳极材料之一。但是，BiVO4的载流子的分离效率低和传输过程缓慢显著增大了载流子的复合。BiVO4单晶体几乎没有晶体缺陷，能够有效降低载流子在BiVO4体内的复合。然而，单晶体的非定向且长距离传输依然会增大载流子的复合；而具有孪晶结构的BiVO4单晶颗粒提供的“背靠背”的势垒和定向传输有利于促进载流子的分离和传输，从而显著提高BiVO4的光电化学性能。

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图1、图2. 孪晶结构有效提高产氧性能的原理图

课题组通过退火电沉积得到的BiOI纳米片（加钒源），获得了具有孪晶结构单晶颗粒组成的BiVO4薄膜。由于BiVO4内的孪晶结构所形成的同质结有效促进了载流子的分离和传输，其产氧性能得到了显著的提升（图1和图2）。对于BiVO4光阳极，孪晶颗粒比例占比最高的光阳极在1.23 VRHE下的产氧电流密度是孪晶颗粒比例占比最低的光阳极的两倍左右。

另外，为了减少暴露的基底表面带来的载流子的复合位点，通过“沉积-退火循环”法（图3）提高BiVO4在基底的覆盖度。所获得具有最优孪晶结构和覆盖度的BiVO4光阳极在0.6和1.23 VRHE下的电流密度分别为~2.1和~3.1 mA/cm2，在0.6 VRHE下可以得到1.35%的转换效率。该BiVO4孪晶的制备方法，为其它具有孪晶结构的半导体的制备提供了参考和借鉴。

？？?.jpg 图3. “沉积-退火”循环制备方法示意图

近年来，朱宏伟教授团队专注于低维材料的可控制备、性能表征及应用技术开发，在环境/能源、柔性器件领域取得了多项重要成果。相关工作发表在Chemical Society Reviews、Advanced Materials、Advanced Energy Materials、Nano Letters、Science Advances等期刊上。

本文第一作者为清华大学材料学院2016级博士生黄美榕，通讯作者为朱宏伟教授和北京大学李志宏教授。本研究得到了国家自然科学基金委基础科学中心项目和面上项目的资助。（来源：清华大学材料学院）